銀催化劑已被廣泛研究用於光催化和電化學還原二氧化碳。然而，尚未有工作證實其對於二氧化碳選擇性加氫為甲醇具備高活性。
5月12日，天津大學化工學院教授劉昌俊課題組在學術期刊Green Energy & Environment發表論文，通過密度泛函理論（DFT）研究了氧化銦負載的銀催化劑應用於二氧化碳加氫成甲醇的可行性，從理論上確定了反應轉化途徑，並用實驗證明了理論預測結果，在負載銀催化劑高活性、高選擇性二氧化碳加氫合成甲醇實驗方面取得了突破。
「碳中和」背景下，二氧化碳如何進行高效轉化成為化學家關注的焦點。在可能的各種化學反應中，最有希望開展大規模應用的是二氧化碳加氫生成甲醇的反應。目前，具有高活性和高選擇性的二氧化碳加氫催化劑成為進一步應用的關鍵。
劉昌俊課題組介紹，自2013年起，他們與合作者通過理論計算和實驗證實，含氧空位的氧化銦及其負載的鈀、鉑、金、鎳、銠、銥等金屬催化劑對於二氧化碳加氫生成甲醇具備很高的甲醇選擇性和較高的活性，氧化銦負載金屬催化劑也具有很好的穩定性。氧化銦負載銀催化劑應用於非均相二氧化碳加氫制甲醇反應尚未有研究工作報道。
最新的這項研究中，劉昌俊課題組將氧化銦的「合作者」聚焦在金屬銀催化劑上，試圖通過銀與氧化銦的結合調變，使Ag/In2O3催化劑成為二氧化碳加氫合成甲醇高活性催化劑。
研究人員首先通過密度泛函理論計算，分析了銀與含氧空位氧化銦表面之間的相互作用。計算結果發現，二者之間的「介面位點」能夠很好地活化二氧化碳分子，使其更容易在該位點發生加氫反應。
基於理論計算的結果，研究人員採用沉積沉澱法製備出Ag/In2O3催化劑，並與氧化銦催化劑對比進行了反應活性評價。對比結果顯示，銀的加入提升了二氧化碳加氫生成甲醇的能力，明顯降低了其轉化的表觀活化能。而穩定測試的結果也說明Ag/In2O3催化劑具備更好的催化穩定性，相比In2O3催化劑，反應10小時後，活性保持率為90.5%，而In2O3催化劑的活性保持率僅為80.4%。
此外，表徵實驗也證實，銀的加入能夠促進表面氧空位的生成，從而增多了氧空位位點的數量，促進了二氧化碳的吸附與解離過程。
研究人員表示，希望這項工作為高選擇性氧化銦基催化劑的理性設計提供指導。
相關論文信息：https://doi.org/10.1016/j.gee.2021.05.004
5月12日，天津大學化工學院教授劉昌俊課題組在學術期刊Green Energy & Environment發表論文，通過密度泛函理論（DFT）研究了氧化銦負載的銀催化劑應用於二氧化碳加氫成甲醇的可行性，從理論上確定了反應轉化途徑，並用實驗證明了理論預測結果，在負載銀催化劑高活性、高選擇性二氧化碳加氫合成甲醇實驗方面取得了突破。
「碳中和」背景下，二氧化碳如何進行高效轉化成為化學家關注的焦點。在可能的各種化學反應中，最有希望開展大規模應用的是二氧化碳加氫生成甲醇的反應。目前，具有高活性和高選擇性的二氧化碳加氫催化劑成為進一步應用的關鍵。
劉昌俊課題組介紹，自2013年起，他們與合作者通過理論計算和實驗證實，含氧空位的氧化銦及其負載的鈀、鉑、金、鎳、銠、銥等金屬催化劑對於二氧化碳加氫生成甲醇具備很高的甲醇選擇性和較高的活性，氧化銦負載金屬催化劑也具有很好的穩定性。氧化銦負載銀催化劑應用於非均相二氧化碳加氫制甲醇反應尚未有研究工作報道。
最新的這項研究中，劉昌俊課題組將氧化銦的「合作者」聚焦在金屬銀催化劑上，試圖通過銀與氧化銦的結合調變，使Ag/In2O3催化劑成為二氧化碳加氫合成甲醇高活性催化劑。
研究人員首先通過密度泛函理論計算，分析了銀與含氧空位氧化銦表面之間的相互作用。計算結果發現，二者之間的「介面位點」能夠很好地活化二氧化碳分子，使其更容易在該位點發生加氫反應。
基於理論計算的結果，研究人員採用沉積沉澱法製備出Ag/In2O3催化劑，並與氧化銦催化劑對比進行了反應活性評價。對比結果顯示，銀的加入提升了二氧化碳加氫生成甲醇的能力，明顯降低了其轉化的表觀活化能。而穩定測試的結果也說明Ag/In2O3催化劑具備更好的催化穩定性，相比In2O3催化劑，反應10小時後，活性保持率為90.5%，而In2O3催化劑的活性保持率僅為80.4%。
此外，表徵實驗也證實，銀的加入能夠促進表面氧空位的生成，從而增多了氧空位位點的數量，促進了二氧化碳的吸附與解離過程。
研究人員表示，希望這項工作為高選擇性氧化銦基催化劑的理性設計提供指導。
相關論文信息：https://doi.org/10.1016/j.gee.2021.05.004
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